CHINESE JOURNAL OF ENERGETIC MATERIALS
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  • 2020年第28卷第9期文章目次
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    • >含能快递
    • 含能快递--2020年第9期

      2020, 28(9):817-818.

      摘要 (647) HTML (416) PDF 10.69 M (2014) 评论 (0) 收藏

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    • >含能材料晶体学
    • CL-20/1,4-DNI共晶形成的热力学

      2020, 28(9):819-825. DOI: 10.11943/CJEM2020057

      摘要 (813) HTML (589) PDF 1.58 M (4512) 评论 (0) 收藏

      摘要:为了获得共晶形成的热力学判据,为结晶溶剂和过程参数的筛选和优化提供理论指导,开展了六硝基六氮杂异戊兹烷(CL-20)/1,4-二硝基咪唑(1,4-DNI)共晶形成的热力学研究。分别以丙酮、乙酸乙酯和甲醇为结晶溶剂,采用高效液相色谱(HPLC)测定了CL-20和1,4-DNI在纯溶剂的溶解度,以及CL-20在不同浓度(0.04,0.06,0.08,0.10,0.12,0.16,0.20,0.24 g·mL-1)1,4-DNI溶液中的溶解度,绘制得到CL-20/1,4-DNI/溶剂三元相图;基于溶液化学中的平衡理论,通过对溶解度数据的拟合,计算得到共晶的溶度积Ksp、络合常数K11及反应自由能ΔG0等热力学参数。结果表明,共晶组分在溶剂中的溶解度越大且组分间溶解度差异越小,其三元相图中的共晶区域越大、形状越对称。三种溶剂中共晶区域由大到小的顺序为:丙酮>乙酸乙酯>甲醇,且在丙酮和乙酸乙酯中共晶区域形状更对称;热力学参数的计算结果显示,在三种溶剂中,丙酮最有利于CL-20/1,4-DNI共晶的形成,其次是乙酸乙酯;不同温度下丙酮溶剂中的三元相图和热力学参数表明,降低结晶温度有利于CL-20/1,4-DNI共晶的析出。

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    • FOX-7在DMSO-EAC混合体系中的结晶热力学

      2020, 28(9):826-833. DOI: 10.11943/CJEM2020092

      摘要 (673) HTML (489) PDF 9.91 M (4471) 评论 (0) 收藏

      摘要:为了研究1,1-二氨基-2,2-二硝基乙烯(FOX-7)在二甲基亚砜-乙酸乙酯(DMSO-EAC)混合溶剂中的结晶行为,促进FOX-7球形化晶体制备工艺研究,利用激光动态法测定了298.15~333.15 K温度范围内FOX-7在不同体积比DMSO-EAC混合溶剂中的溶解度,建立了溶解度方程,估算了结晶热力学参数,并在DMSO-EAC混合溶剂中进行了降温结晶实验。结果表明,FOX-7在该混合体系溶剂中的溶解度随温度和DMSO含量的增加而增加;所有模型拟合结果良好,其中CNIBS/R-K模型的关联结果最优;在VDMSOVEAC=1∶3体系中降温结晶所得晶体形貌规则、呈椭球状且粒度均匀。

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    • 三种联结方式对典型双四唑含能材料晶体结构和性能的影响

      2020, 28(9):834-840. DOI: 10.11943/CJEM2020094

      摘要 (638) HTML (320) PDF 4.48 M (4514) 评论 (0) 收藏

      摘要:为了研究不同联结方式对双四唑含能材料结构和性能的影响,比较分析了5,5′-联四唑-1,1′-二氧羟铵盐(TKX-50)、5,5′-偶氮四唑-1,1′-氮氧化物二羟氨盐(ATZO-1)、5,5′-偶氮四唑-5-氮氧化物钠(ATO-Na)等三个化合物的晶体数据,从键长、键角、二面角、氢键作用等微观层面总结了偶氮键(─N􀰗N─)和氧化偶氮键(─N􀰗N(O)─)的引入对双四唑化合物结构的影响。研究发现两个四唑环分子直接相连形成的联四唑结构最为致密,对称和致密结构使其具有高的晶体密度,采用玻恩-哈伯循环(Born-Haber cycle)和热力学中盖斯(Hess)定律计算了TKX-50、ATZO-1和5,5′-偶氮四唑-5-氮氧化物二羟氨盐(ATO-1)的生成热,根据Kamlet-Jacobs公式(K-J方程)计算了其爆轰参数,比较发现,─N􀰗N─和─N􀰗N(O)─引入到联四唑中可降低其晶体密度,在一定程度上提高其生成焓,由于晶体密度相差较大,TKX-50仍具有最高的爆轰性能。

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    • 诱导期法研究过饱和度对LLM-105成核的影响

      2020, 28(9):841-847. DOI: 10.11943/CJEM2020001

      摘要 (566) HTML (442) PDF 1.56 M (4122) 评论 (0) 收藏

      摘要:为了研究2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物(LLM-105)的结晶成核过程,利用CrystlScan多通道结晶仪测量了不同过饱和度比下LLM-105反溶剂结晶成核诱导期。采用诱导期测量法研究了过饱和度对LLM-105成核的影响并结合经典成核理论计算了成核的重要参数。结果表明,LLM-105反溶剂结晶的诱导期随过饱和度的增大而降低。当过饱和度比S<2.53时,主要发生异相成核,界面张力γ值为6.67717×10-23 J·m-2,表面熵因子f值为1.49;当S>2.53时,主要发生均相成核,界面张力γ值9.98942×10-23 J·m-2表面熵因子f值为2.23。表面熵因子值均小于3,表明LLM-105在乙酸乙酯为反溶剂结晶中的生长方式为连续生长机制。另外,当LLM-105反溶剂结晶为发生均相成核时,成核速率随着过饱和比的增加而增加,临界晶核半径和临界成核数量均随着过饱和比的增加而减小。

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    • HMX晶体颗粒微结构的原位变温X射线小角散射

      2020, 28(9):848-853. DOI: 10.11943/CJEM2020070

      摘要 (565) HTML (353) PDF 2.30 M (3970) 评论 (0) 收藏

      摘要:为了研究温度作用下奥克托今(HMX)晶体的微结构演化和热安定性,使用原位变温X射线小角散射(SAXS)和广角散射(WAXS),对比研究了平均粒径为5 μm和20 μm两种HMX晶体颗粒的缺陷演化和相变行为。WAXS结果表明,HMX(5 μm)的βδ相变起始温度为194 ℃,比HMX(20 μm)的相变起始温度高8 ℃。Guinier定理拟合分析表明,两种HMX晶体在150 ℃均开始生成微缺陷,其回转半径约为0.9 nm;随温度升高,微缺陷的体积分数增加,高温下生成的微缺陷在降温过程不会消失;HMX(20 μm)的微缺陷含量高于HMX(5 μm)。微缺陷的累积会导致HMX晶体内部生成微裂纹,甚至发生开裂。SAXS、WAXS和扫描电镜观测结果均表明HMX(5 μm)具有更为优异的热安定性。讨论了微缺陷的生成机制,以及微缺陷对HMX感度的潜在影响。

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    • 共晶炸药晶体稳定性和爆轰能量提升策略的理论研究

      2020, 28(9):854-860. DOI: 10.11943/CJEM2020020

      摘要 (650) HTML (437) PDF 1.52 M (8784) 评论 (0) 收藏

      摘要:为探究影响共晶炸药晶体稳定性和爆轰能量的关键因素,基于第一性原理方法对六硝基六氮杂异伍兹烷/奥克托今(CL-20/HMX)、六硝基六氮杂异伍兹烷/三硝基甲苯(CL-20/TNT)、苯并三氧化呋咱/1,3,5-三硝基苯(BTF/TNB)、3-硝基-1,2,4-三唑-5-酮/5,6,7,8-四氢四唑并三嗪 (NTO/TZTN)等16种共晶炸药的晶体结构、分子间相互作用、物理化学性质参数、晶体稳定性及爆轰能量进行了研究。结果表明,分子间氢键强度小于21 kJ·mol-1时,共晶晶体稳定性主要由氢键数量决定;氢键强度大于21 kJ·mol-1时,共晶晶体稳定性主要由氢键强度决定。相对于单组分炸药,共晶炸药大多具有较好的氧平衡和氮含量,但晶体密度普遍较小,导致爆轰能量相对于单组分炸药并无明显优势。以CL-20共晶炸药为例,共晶设计需提升分子间氢键的强度,而非仅增大氢原子计量比、增加氢键数量以提升晶体稳定性。该策略能兼顾较好的氧平衡、氮含量和晶体密度,从而实现共晶炸药晶体稳定性和爆轰能量的实质性提升。

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    • 基于研磨过程研究TNT/NNAP含能共晶形成机理

      2020, 28(9):861-864. DOI: 10.11943/CJEM2020078

      摘要 (500) HTML (479) PDF 713.60 K (3996) 评论 (0) 收藏

      摘要:为了研究2,4,6-三硝基甲苯(TNT)/1-硝基萘(NNAP)含能共晶形成过程,采用粉末X射线衍射(PXRD),傅里叶变换红外吸收光谱(FTIR)和差示扫描量热仪(DSC)在0,10,20,30,40,50 s以及2 min时刻下,对TNT/NNAP体系进行了研究。PXRD结果显示,不同研磨时间下的TNT/NNAP,在衍射角2θ=25.8°处首先出现新衍射峰并逐渐增强,该衍射峰对应TNT/NNAP共晶的{2 1 1}晶面;FTIR结果显示,随着反应的进行,TNT中C—N—O的弯曲振动峰(716 cm-1)发生蓝移且峰变得尖锐,TNT苯环上C—C的弯曲振动峰(734 cm-1)发生红移;DSC结果表明,TNT/NNAP共晶形成过程中在50,61,65 ℃出现三个吸热峰。结果表明,TNT/NNAP共晶首先在{2 1 1}晶面堆积,氢键和π-π堆积在形成TNT/NNAP共晶中起关键作用,TNT/NNAP生成2个低共熔物,再转化为共晶,共晶的熔点为65 ℃。

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    • TKX-50在甲酸/水混合溶剂中生长形貌的分子动力学模拟

      2020, 28(9):865-873. DOI: 10.11943/CJEM2019096

      摘要 (672) HTML (428) PDF 6.82 M (4483) 评论 (0) 收藏

      摘要:为了研究甲酸/水混合溶剂对含能离子盐5,5′-联四唑-1,1′-二氧二羟铵(TKX-50)生长形貌的影响,采用分子动力学方法计算了TKX-50晶面与甲酸/水混合溶剂之间的相互作用能。使用修正的附着能模型预测了TKX-50在不同体积比的甲酸/水(1/4,1/3,1/2,1/1和2/1)混合溶剂中的生长形貌,并且模拟了温度对TKX-50生长形貌的影响。结果表明,改变混合溶剂中甲酸的体积比,能够显著改变TKX-50的晶习。当甲酸/水的体积比为1/2,温度为298 K时,TKX-50的晶体形貌更接近球形。径向分布函数分析表明,TKX-50的(1 1 0)晶面与混合溶剂分子间同时存在氢键、范德华力和静电力。

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    • >综述
    • 炸药晶体结构形态调控——研究进展及发展建议

      2020, 28(9):874-888. DOI: 10.11943/CJEM2020145

      摘要 (1586) HTML (1045) PDF 28.37 M (4273) 评论 (0) 收藏

      摘要:炸药晶体的结构形态是决定其安全、力学、相容性、长贮性、起爆、爆轰等性能和用途的本质要素。针对现用高能炸药的特点和不足,设计和调控炸药晶体结构形态以提升炸药性能,进而改进和拓展炸药用途已成为含能材料发展的一个重要方向。本文主要分析和总结了炸药的多晶型、颗粒形貌、晶体品质和聚集结构等晶体结构形态特征的结晶控制原理和方法的研究发展状况,并重点分析讨论了高品质降感炸药、球形炸药、微纳多级结构炸药等新型结构炸药的晶体结构特征、主要性能和应用前景。结合当前炸药结晶存在的主要问题,基于炸药晶体工程思想给出了相应的发展建议,期望为炸药的生产、加工和应用提供指导。

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    • 含能晶体中分子间相互作用的特点及其启示

      2020, 28(9):889-901. DOI: 10.11943/CJEM2020142

      摘要 (781) HTML (858) PDF 5.11 M (2177) 评论 (0) 收藏

      摘要:分子是含能晶体“大厦”中的“砖”,分子间相互作用就是这些“砖”间的“粘合剂”。因此,分子间相互作用是认知与设计含能晶体的出发点和基础。本文评述了含能晶体中分子间氢键、卤键和π-π堆积作用及其对分子堆积模式、撞击感度与热安定性的影响。含能晶体中分子间相互作用通常表现出的特点和启示如下: (1) 低感高能晶体有比高感高能晶体更强的氢键作用; (2) 面-面π-π堆积是最有效的造就低撞击感度的分子堆积模式; (3) 增强分子间相互作用及其各向异性是一项重要的改善撞击感度的晶体工程策略; (4) 一味地增强分子间氢键可能导致晶体的热安定性变差。此外,分子间相互作用的准确描述与热力作用下的演化规律是今后研究的重点。

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    • RDX、HMX及CL-20晶体的高温高压相变研究进展

      2020, 28(9):902-914. DOI: 10.11943/CJEM2020088

      摘要 (759) HTML (452) PDF 3.20 M (4641) 评论 (0) 收藏

      摘要:环三亚甲基三硝胺(RDX)、环四亚甲基四硝胺(HMX)和六硝基六氮杂异伍兹烷(CL-20)三种多晶型含能材料在高压/高温高压下具有丰富的相变行为及相变特征,本文总结了三种炸药在不同压力环境下的相变路径、部分相结构及p-T相图,为含能材料的爆轰行为和理论研究工作提供参考。根据目前的研究现状,发现在较复杂的相变研究上仍存在分歧,大部分高压相的结构还不明确,p-T相图不够完善,相变理论的研究也存在明显不足。指出探索含能材料的不同晶型间转化机理和获取更多相结构信息将是未来的重点研究方向。

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    • >推进与发射
    • 含快燃物ACP丁羟推进剂高压燃烧特性和常压火焰结构

      2020, 28(9):915-924. DOI: 10.11943/CJEM2019185

      摘要 (1215) HTML (290) PDF 40.19 M (1426) 评论 (0) 收藏

      摘要:为了研究水合-四-(4-氨基-1,2,4-三唑)高氯酸铜(ACP)对推进剂燃烧特性的影响,利用高压燃速测定系统研究了ACP对丁羟推进剂3~29 MPa压力范围内燃速的影响;收集推进剂在不同压力(3,10,20 MPa)下的燃烧产物,分析了ACP对燃烧产物化学组成的影响;采用显微高速摄像系统获取了推进剂的燃烧火焰和燃烧表面,对燃烧熄火表面及组分进行了研究。结果表明,在丁羟推进剂中添加ACP可大幅提高燃速,添加5% ACP可使推进剂29 MPa下的燃速提高84.8%,9~11 MPa为不稳定燃烧压力区。燃烧压力3 MPa的完全燃烧产物中活性铝含量为16.22%。推进剂在0.1 MPa燃烧时,存在粒径约100 μm的粒子被燃烧气流从燃烧表面带入到气相区中分解燃烧的现象,熔铝粒子在燃烧表面无明显团聚。添加ACP使燃烧表面不规则程度增加。

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    • 3D网状静电纺NC/GAP/nano-TATB纤维的表征及热化学性能(英)

      2020, 28(9):925-935. DOI: 10.11943/CJEM2019283

      摘要 (488) HTML (227) PDF 9.68 M (2200) 评论 (0) 收藏

      摘要:采用静电纺丝法制备了具有三维网络结构的硝化纤维素/聚叠氮缩水甘油醚/三氨基三硝基苯(NC/GAP/nano-TATB)复合纤维。采用差示扫描量热法(DSC)和热红外法(TG-IR)对复合纤维的低温热化学性能进行了研究。结果显示,每条曲线上只有一个放热峰,,NC、GAP和nano-TATB同时分解,而非单独分解。NC/GAP/nano-TATB(208.1 kJ·mol-1)的活化能(Ea)低于nano-TATB (228.9 kJ·mol-1),NC/GAP/nano-TATB (1.70 s-1)的速率常数(k)高于nano-TATB(0.92 s-1)。复合纤维比纳米TATB更容易被活化,分解速度更快。NC/GAP/nano-TATB热分解的主要产物为CO2、N2O、NO、CO、NO2、H2O,同时检测到─CH─、─CH2O、─C─O─C─片段。对比了复合纤维和NC/GAP和nano-TATB的能量和敏感性。NC/GAP/nano-TATB的燃烧室温度(Tc)高达1583℃,纳米TATB的加入有利于降低冲击敏感度。

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    • >环境友好技术
    • 亲水色谱-质谱联用分析硝酸羟乙基肼含量

      2020, 28(9):936-941. DOI: 10.11943/CJEM2019325

      摘要 (407) HTML (260) PDF 968.25 K (2356) 评论 (0) 收藏

      摘要:针对新型液体推进剂中硝酸羟乙基肼含量的分析需要,研发了一种基于亲水相互作用色谱-质谱联用的硝酸羟乙基肼含量分析方法。分别考察了流动相组成、质谱测定等分析条件对分离效果、分析时间、检测灵敏度的影响,优化得到了适合于硝酸羟乙基肼分析的液相色谱-质谱分析条件。所建立的分析方法在0.01~0.1 μg·mL-1的样品浓度范围内相关系数R2=0.9991,检出限为1.2 ng·mL-1。方法具有良好的准确度和精密度,对浓度分别为0.0250和0.0900 μg·mL-1的HEHN溶液进行测定,回收率分别为98.1%和97.7%,相对标准偏差≤1.6%。利用该方法对一液体推进剂实际样品中的硝酸羟乙基肼含量进行测定,测定结果为12.5%±0.3%,与配制值12.9%相符。

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    • 球形红细菌降解PNP的不同因素影响及代谢机理

      2020, 28(9):942-950. DOI: 10.11943/CJEM2019265

      摘要 (353) HTML (314) PDF 1.80 M (3291) 评论 (0) 收藏

      摘要:通过拟合Haldane动力学方程,分析球形红细菌(Rhodobacter sphaeroides)H 菌株降解对硝基苯酚(PNP)的生长动力学特性;考察营养因素(碳源、金属离子和NaCl浓度)对H菌株降解PNP的影响以及H菌株对酚类物质的底物广谱性,并对H菌株降解PNP的代谢机理进行推测。结果表明,H菌株降解PNP的生长动力学符合Haldane模型(R2=0.9990);H菌株降解PNP的最适碳源和金属离子分别是苹果酸和Ca2+,NaCl浓度耐受值为20 mg·L-1;酚类物质中邻苯二酚对PNP降解影响最大;利用高效液相色谱-质谱联用仪(HPLC-MC)对菌株代谢PNP的产物进行分析,发现中间产物主要为对苯二酚(HQ)、4-羟基粘糠酸半醛(4-HS)和马来酰胺乙酸(MA),同时酶活性分析表明底物HQ在粗酶液中对苯二酚1,2-双加氧酶作用下生成4-HS,由此推测H菌株可能利用的是对苯二酚代谢途径。

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    • >读者·作者·编者
    • 2020年第9期封面

      2020, 28(9).

      摘要 (516) HTML (59) PDF 2.80 M (1233) 评论 (0) 收藏

      摘要:

    • 2020年第9期目录

      2020, 28(9).

      摘要 (472) HTML (52) PDF 819.86 K (1228) 评论 (0) 收藏

      摘要:

    • 2020年第9期图文摘要

      2020, 28(9):Ⅰ-Ⅷ.

      摘要 (350) HTML (54) PDF 4.96 M (842) 评论 (0) 收藏

      摘要:

    • 含能材料晶体学团队

      2020, 28(9):前插二.

      摘要 (606) HTML (70) PDF 586.10 K (930) 评论 (0) 收藏

      摘要:

    • 专栏导言

      2020, 28(9):前插一.

      摘要 (457) HTML (58) PDF 324.67 K (908) 评论 (0) 收藏

      摘要:

含能材料通道式连续合成与安全评价

年第卷第

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