涡旋作为湍流运动的一种形态或基本结构已被研究了一百多年[1-4]。涡旋的重要物理特征传递物质和动量[5], 在湍流研究中一直非常重要, 目前仍是国内外研究热点和难点[6-19], 研究涡旋的主要方式有理论[6-7]、计算模拟[15-19]和实验测量。其中, 实验测量湍流涡旋的手段主要有PIV (Particle image velocimetry)法、LIF(Laser induced fluorescence)法等[8-15], 对象适用于液体流体[8-12, 20-22]、超流体(Superfluid)[16-17]和气体流体[19]等的湍流, 但对固相悬浮液造粒系统湍流以及颗粒内部凝结涡旋的实验测量则存在困难。
炸药颗粒造型通常是压制类高聚物粘结炸药(Polymer bonded explosive, PBX)的基本单元, 一般通过水悬浮法湍流驱动造粒并固化成型, 其造粒流体是混合典型的添加剂注射流、循环壁流和叶片剪切流的流固耦合复杂湍流系统。湍流涡旋如能凝结在颗粒内部, 将不仅保存真实复杂湍流的信息, 而且还会包含与炸药晶体微粒子相互作用的多样性信息, 造粒成型的颗粒内部微细结构也将具有多样性, 研究这些有重要的科学和工程意义。
TATB是目前安全性能最好的钝感炸药, 以TATB为基的PBX更是应用很广泛, 但其造粒微细结构还有待深入认识和掌握, 因此工作利用X射线微层析成像(X-ray Micro-tomography, X-μCT)技术非侵入式无损观察TATB造粒内部结构, 在先前工作[23]基础上深入分析TATB造粒微细结构特征与形成原因, 为PBX精密物理性能研究提供微细观物理结构基础。
2 样品与试验 2.1 TATB造粒采用水悬浮法对中国工程物理研究院化工材料研究所制备的TATB晶体(TATB crystals)(晶粒尺寸范围为亚微米至十几微米)进行造粒, 造粒过程既是增加粘结剂的增粘过程, 也是持续搅拌的保持湍流驱动过程, 示意如图 1a, 其湍流流体是混合典型的添加剂注射流、循环壁流和叶片剪切流带动TATB晶粒的流固耦合复杂湍流系统。文献表明射流会产生对称双涡旋[9, 20]、循环壁流会产生随机分布单涡旋[3]、叶片剪切流则易产生较大尺度的单尾涡[11], 但所有的涡发展到后期都会破碎产生大量的耗散涡[24]。TATB晶体经造粒后最终呈颗粒(TATB granules)状, 颗粒直径一般为1~3 mm, 如图 1b所示。
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图 1 TATB造粒示意 Fig.1 Schematic diagram of TATB granulating |
随机抽取颗粒进行X-μCT无损观察。1~5颗粒是一批造粒形成, 尺寸为2.4~2.7 mm; 6~14颗粒是另一批造粒形成, 尺寸为1.6~2.1 mm。颗粒置于样品架, 样品架固定在CT旋转与平移平台上处于平板探测器与X射线管之间, CT扫描时X射线管发射出一锥束X射线, TATB造型颗粒在旋转平台上每转一微小角度就得到一幅基于X射线吸收的射线图像(图 2), 最后TATB造型颗粒的三维结构图像就由这几百直至几千幅的射线图像重建得到。试验条件为管电压100 kV, 管电流120 μA, 分辨体元为12 μm。
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图 2 X-μCT试验示意 Fig.2 Schematic diagram of X-μCT scanning |
图 3、图 4给出了随机抽样的14个TATB造型颗粒的三维CT重建图及轴向与径向的一个典型CT切片图, 从轴向与径向CT切片结果可明显看出: ①颗粒内部有明显封闭特征的椭圆形致密层, 椭圆尺寸有大有小; 个数有一个、两个或多个; 形态有规则的、扭曲(颗粒6)的和大椭圆中套有小的双椭圆且相互交连(颗粒14)。②靠近颗粒表面有一致密近表层, 颗粒表面有一相对更高密度的薄层。致密近表层厚度有差异, 有单椭圆及双椭圆的致密近表层厚度较厚, 有多椭圆的致密近表层厚度则较薄; ③颗粒内部除椭圆致密层和致密近表层之外的区域相对松散且有孔隙, 均匀性较差。
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图 3 TATB造型颗粒CT三维重建图及轴向CT切片图 Fig.3 CT 3D-reconstruction and axial slice of TATB granules |
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图 4 TATB造型颗粒径向CT切片 Fig.4 Radial CT slices of TATB granules |
图 3和图 4的结果表明湍流会带动TATB晶粒与流体发生相互作用决定并影响造粒结构: ①湍流带动TATB晶体微粒通过粘结剂凝结硬化以致密的椭圆形态保存下来, 其中13个颗粒内部发现凝结涡旋, 1个未发现凝结涡旋, 对应的涡旋有单涡旋、双涡旋、多涡旋、涡中涡旋等, 这些涡旋可能与造粒液体湍流及在湍流中位置密切相关, 其具体形态保存了颗粒所处位置的真实复杂湍流信息; ②颗粒都有致密近表层但厚薄不同, 其形成及厚薄可能是凝结过程湍流与颗粒间摩擦共同作用所致, 高密度表层则可能是造型颗粒凝结后的粘结剂直接包覆所致; ③颗粒结构呈现致密“涡旋核-外壳”结构(核-壳结构), 但颗粒内部微细结构具有多样性特征(内部涡旋及颗粒结构特征描述见表 1), 不同颗粒微细结构差异明显, 可能是导致其成型PBX的物理性能波动的原因之一。
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表 1 TATB造型颗粒结构及涡旋特征 Tab.1 Structure and characteristic of TATB granules |
颗粒凝结的内涡旋形态共同点都是椭圆形, 且单涡旋、双涡旋和多涡旋特征与粘性流体湍流的一些基本特征[20-22, 24](小旋涡、大旋涡、耗散涡以及对称双旋涡等)非常吻合, 其中涡扭曲和涡中涡分裂则与湍流涡发展及其相互之间的影响直接相关, 13个颗粒内凝结涡旋尺度与形态呈现了TATB造粒湍流涡旋的复杂性、多样性、随机性:
(1) 颗粒1单涡旋尺度最大, 涡壁较薄, 致密近表层的局部很厚、外表平滑但不规则, 说明颗粒旋转度大且受外部作用的影响较大, 这与叶片强剪切作用下的大尺度湍流特征相符合, 凝结涡旋可能处在剪切湍流区并处于发展的前中期;
(2) 颗粒2和颗粒5的多涡旋尺度最小、涡壁厚最薄, 凝结多涡旋可能处在湍流耗散阶段;
(3) 颗粒3双涡旋尺度居中、涡壁较厚, 致密近表层一端厚、一端薄, 形态与典型射流产生对称双涡旋且随后放大形成更强涡[20-21]极其相符[9]; 凝结双涡旋可能处在射流湍流区并处于发展中前期, 但双涡不是严格对称, 可能受叶片剪切流和循环壁流影响;
(4) 颗粒4单涡旋尺度相对颗粒1较小, 但涡壁较厚、致密近表层厚、且外表平滑规则;
(5) 颗粒6、7、8、11的单涡旋形态与颗粒4的单涡旋类似但尺度稍大, 内部微细结构也基本相同, 都是致密近表层较厚、外表平滑规则, 区别在于颗粒6的涡旋发生了扭曲变形, 可能原因是其发展过程中受外界作用因素有关;
(6) 颗粒9、12颗粒13的涡旋结构相同, 都有一个起主导的单涡旋和多个耗散涡构成的多涡旋结构, 主导的单涡旋形态都为椭圆形, 颗粒结构与颗粒2基本相同;
(7) 颗粒10未发现明显的涡旋, 但有较厚的致密近表层, 外表平滑且规则;
(8) 颗粒14的涡旋尺度相对较大但形态颇为特别, 既有涡中涡旋, 又有内层涡旋发生涡分裂且呈现交联特征。
X-μCT结果不仅给出了涡旋耗散分裂成更小尺度涡旋的实验证据, 也给出了粘结剂凝固刺激涡旋凝结时的瞬间状态, 而且说明了涡旋不同发展时期的特点和注射流、叶片剪切流和循环壁流所形成的涡旋及其之间的影响。
表 2具体给出了14个颗粒内部涡旋的涡壁厚、长短径、相邻涡间距等的CT测量数据。其中除颗粒1外, 2~5颗粒单涡旋与双涡旋的结构尺度约为0.5~0.7 mm, 多涡旋的结构尺度约为0.2~0.5 mm; 6~14颗粒内部涡旋尺度约为0.5~0.9 mm, 涡旋尺度均小于1 mm, 凝结涡旋尺度有毫米但大多为亚毫米。
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表 2 颗粒涡旋特征参数 Tab.2 Characteristic parameters of vortexes in TATB granules |
图 5给出了典型的颗粒3、颗粒4、颗粒6和颗粒14的内部涡旋形态CT三维剖析结果, 结果显示内部凝结涡旋是典型的椭球涡旋, 说明X-μCT不仅便于分析颗粒内部涡旋形态特征, 而且通过颗粒的所有CT切片可展现涡的三维结构及其与颗粒致密近表层的差异, X-μCT非破坏性剖析造型颗粒并解释内部涡旋结构与分布实际上成为可能。
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图 5 凝结涡旋形态的CT三维剖析结果 Fig.5 Morphology of condensed vortexes shown in 3D-CT pictures |
图 6a是利用1 μm分辨体元对颗粒内部微结构的X-μCT切片结果(单涡旋), 图像显示出TATB晶粒排列随颗粒做整体旋转运动, 粘结剂迹线显示区域内单涡旋特征明显, 且颗粒致密近表层主要是由更微小的粉末TATB晶体组成。根据涡旋运动理论[24], 设TATB晶体质点P以速度v半径r绕颗粒旋转中心做圆周运动(如图 6b所示), 则颗粒内部晶粒排列受该局部涡旋向心力决定并影响。涡旋涡动能越大则带动的颗粒旋转度越大, 外层更小晶粒越多、越厚。该致密层是构成温压成型PBX颗粒间高密度界面层的原因, 界面层以前被解释为高密度粘结剂层, 现在可清楚地确定它们主要组成为造型颗粒的致密结构层。
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图 6 颗粒内部微结构与运动示意(单涡旋) Fig.6 Microstructure and motion of the granule (single-vortex mode) |
表 3给出了1~5颗粒内涡旋、近表层的致密区与内部较松散区的典型部位CT值, 分析面积0.03 mm2。从数据结果看, 分析区域的致密区CT值明显比内部较松散区域的CT值大。根据PBX材料密度的CT值相对比法[25-26], 计算得到致密层与内部较松散区的密度比约为1.2。
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表 3 颗粒内部致密区及疏松区CT值 Tab.3 CT grey of dense area and loosened area in the TATB granules |
图 6a给出了颗粒内部中心孔洞结构。根据涡旋运动理论[24], 涡旋中心应是空的, 尤其是湍动能强的单涡旋, 否则旋转速度无穷大, 因此涡旋带动晶粒做颗粒整体旋转时中心容易产生孔洞结构。
3.2.3 更小颗粒聚集图 7a是利用1 μm分辨体元对颗粒内部微结构的X-μCT切片结果(多涡旋), 图像显示出更小颗粒聚集、颗粒间隙, 且更小颗粒做旋转运动特征明显, 说明区域内颗粒受多涡旋主导作用。由于多涡旋湍动能小、涡旋尺度小、传质作用弱, 在多涡旋之间会形成无旋场(图 7b), 并在粘结剂作用下使多个更小尺度颗粒发生聚集并形成空隙。
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图 7 颗粒内部微结构与运动示意(多涡旋) Fig.7 Microstructure and motion of the granule(multi-vortex mode) |
图 3a与图 4a显示发生颗粒交联的内部有双涡旋和多涡旋, 主要原因可能是颗粒旋转度小, 在粘结剂作用下易发生颗粒交连(Cross-link)。其中, 多涡旋一般产生于耗散阶段, 其湍动能小, 带动的颗粒旋转度会小; 双涡旋虽湍动能大, 但其双涡旋特点也会使颗粒旋转度小。
4 结论利用X-μCT技术无损观察到TATB造型颗粒内部存在亚毫米凝结涡旋, 典型的有单涡旋、双涡旋、多涡旋、涡中涡等, 说明涡旋在一定条件下可凝结固化, 这一发现为湍流涡“冻结”可控研究奠定了重要基础。
TATB造型颗粒呈现“涡旋核-致密外壳”结构(核壳结构), 凝结涡旋的尺度、形态与造粒过程流固耦合的复杂湍流密切关联, 涡旋动力导致TATB造型颗粒内部微细结构具有多样性且差异明显, 该差异可能是PBX成型性能波动的原因之一。
X-μCT提供了无损侵入TATB造型颗粒内部的分析方法, 非破坏性、精密剖析造型颗粒并解释内部涡旋结构与分布实际上成为可能, 且可实现探测很小尺寸范围的凝结涡旋及洞察湍动过程的涡旋凝结, 可为炸药造粒流体的湍流问题研究提供一种新方法或验证技术。
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