可燃液体的气液两相在其生产、储存、运输、液体发动机燃烧及武器应用等方面广泛存在，特别是燃料空气炸药(FAE)终点作用的云雾爆轰更有着突出的研究意义。对于云雾的形成和燃爆方面的实验研究主要集中在液体雾化[1-3]、液滴的尺寸及时空分布[4]、颗粒的燃烧及颗粒在气流作用下的变形和剥离[5]、燃料-空气混合物的起爆能量[6]、爆燃转爆轰[7-9]、爆轰波结构[10-11]、爆轰威力[12]等方面。Gabrijel[13]在扇形激波管中研究了平均直径为388 μm的煤油液滴与空气混合物形成的云团的爆轰，实验中使用数万焦耳的点火能量，实验结果发现爆轰速度、爆轰淬火和直接起爆能量均与所形成液体云雾的间隙有关。Bar-Or[14]在扇形激波管中研究了液滴直径为400 μm的癸烷、煤油、庚烷，发现低挥发性燃料癸烷和煤油具有较长的反应区，即该反应区由液滴的破碎过程确定，且爆轰速度明显低于理论计算的气体爆轰的CJ值，高挥发性燃料庚烷爆轰速度接近气体爆轰的CJ值。中国工程物理研究院陈军等人[15]利用激光散射的方法对FAE爆炸抛撒后远场云雾液滴索特平均直径D32在不同空间位置随时间的变化过程进行了实验研究，得出散射光强以及D32与时间变化的关系，即云雾区的液滴D32在固定点随时间的增加呈减小趋势，云雾区液滴D32随爆心距离的增加而增加。
气相预混爆炸和液相扩散燃烧的同时发生使这种动态的气液两相云雾燃爆性能的研究非常复杂。其影响因素包括燃料的物理化学性质，如燃料的表面张力、动力粘度、密度、沸点及瞬态的液滴大小、尺寸分布、浓度分布、环境温度、初始压力、湍流速度、点火时间和点火能量等。目前，大多数液雾的燃爆与爆轰研究一般在密闭多相燃爆装置中进行，通常以实验设计的计量浓度来表征点火时刻的浓度而忽略实际液雾喷射过程中的蒸发汽化、过程损耗等问题，同时对于液滴直径大多采用实际测量到的等效平均粒径来表示，但大多数实际喷雾所形成的液滴尺寸是不均匀的，液滴是以其粒径分布状态存在；为了研究云雾瞬态粒径分布、气液两相浓度及其不同浓度下的燃爆性能，本工作利用液雾粒径与浓度光学测量系统和20 L二次脉冲气动喷雾多相爆炸测试系统，在相同D32条件下，对不同浓度的正癸烷气液两相的燃爆参数进行了实验研究。
2 实验部分 2.1 实验装置20 L二次脉冲气动喷雾多相爆炸测试系统(自行开发设计)包括：20 L圆柱爆炸罐体、二次脉冲气动喷雾系统、4-40 J多级可调火花放电点火子系统(EPT-1点火试验台和火花点火装置)、高速数据采集处理存储子系统(NI PXI-5922高速数字化仪和瞬态爆炸参数测试软件)、时序触发控制中心子系统，其中EPT-1[16-17]点火试验台和NI PXI-5922高速数字化仪[18-19]为标准装置。如图 1所示，20 L圆柱爆炸罐体包括三对透明光学检测窗口，位置分别为罐体高度1/5, 1/2, 4/5处；罐体内径为300 mm，高为312 mm，壁厚10 mm；二次脉冲气动喷雾系统包括高压气泵、高压气室、电磁阀、单向阀、储液室、半球型多孔喷头；多孔均布空心球体(球体直径25 mm；开孔个数为42个；开孔的孔径为2 mm)放置于喷头腔体内部起到提高雾化质量的作用。时序触发控制中心子系统可同时控制气动雾化系统、点火系统、数据采集系统、粒径及浓度光学测量系统按不同触发时间、时长精确触发各子系统，时间精度级别1 ms。
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图 1 20 L二次脉冲气动喷雾多相爆炸测试系统 1—点火电缆，2—压力表，3—储液室，4—单向阀，5—电磁阀连接触发控制中心电缆，6—压力传感器数据传输电缆，7—高压气泵气体输入管段，8—多波长激光发射器，9—温度传感器数据传输电缆，10—高压气室，11—电磁阀，12—数字光照强度检测传感器电缆，13—罐体上部1/5透明视窗，14—罐体1/2透明视窗(点火位置)，15—罐体下部4/5透明视窗 Fig.1 Double pulse pneumatic spray multiphase explosion test system 1—ignition source, 2—pressure gage, 3—liquid storage chamber, 4—non-return valve, 5—connection synchronized trigger system, 6—pressure sensor transmisson cables, 7—connect high pressure pump, 8—the laser, 9—combustion temperature data recorder, 10—air compression chamber, 11—solenoid valve, 12—light sensor cable, 13—the position 1/5 of the vessel, 14—the position 1/2 of the vessel, 15—the position 4/5 of the vessel |
液雾粒径与浓度光学测量系统包括：20 L圆柱罐体、激光发射单元、光照强度检测单元、信号转换及高速数据采集处理(计算机)子系统、二次脉冲气动喷雾系统、时序触发控制子系统，如图 2所示。该系统(自行开发)以光全散射法原理设计，其基本理论是Mie光散射理论[20-21]。随着大量试验的积累和验证，其测量粒径范围可达几纳米到300 μm[22]。数字光照强度检测传感器件具有较宽动态响应范围，可见光强度测量范围0~65535 Lux，可快速获取入射与出射光照强度数据。粒径分布与浓度光学测量系统设有三种可见光波长，分别为447，543，638 nm，功率50 mW的激光发射单元，并分别对应三个数字光照强度检测单元。根据实验要求，该测量系统可拓展达16组激光发射单元和数字光照强度检测单元。
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图 2 测量液雾粒径与浓度的光学测量系统 Fig.2 Optical measurement system of measuring particle size and concentration of liquid spray |
云雾粒径分布与浓度测量实验过程：为获得相同索特平均直径D32与不同正癸烷液雾浓度趋势结果，利用液雾粒径与浓度光学测量系统，通过调节气动压力和设计喷雾剂量，进行了粒径与浓度的测量实验。实验条件为：初始温度21 ℃，初始压力0.1 MPa，电磁阀开启时长50 ms(喷雾时长)，粒径及浓度光学测量系统时间采样点为80 ms。测试步骤为：首先打入高压气体并加入初始设计喷雾计量的液体，然后同步触发气动喷雾与粒径及浓度光学测量系统，获取液滴的索特平均直径D32与液雾浓度数据，最后提取储液室残余液体量，记录处理数据。
云雾燃爆实验过程：基于上述正癸烷相同粒径、不同液雾浓度的测量与统计结果，在20 L二次脉冲气动喷雾多相爆炸测量系统中进行云雾燃爆参数测试实验。实验条件为：初始温度21 ℃，初始压力0.1 MPa，电磁阀开启时长50 ms，点火延迟时长80 ms，点火能量40.32 J。实验步骤为：首先打入高压气体并加入初始设计喷雾计量的液体，然后同步触发气动喷雾与点火系统，记录处理燃爆超压与燃爆温度实验数据。
3 结果与讨论 3.1 粒径分布与浓度结果为准确获得实际雾化的正癸烷浓度，引入两个参数：设计喷雾剂量和喷雾损耗剂量。设计喷雾剂量(DSD)为实验初始准备阶段注入喷雾系统两个储液室的总癸烷液体剂量；喷雾损耗剂量(LSD)包括喷雾完成后，两个储液室残余剂量与粒径及浓度光学测量系统所测量实时液相浓度10 %的总和，其中，液雾浓度10%是考虑到喷雾过程导致液雾罐壁的残余量。正癸烷雾化的总实际浓度是由设计喷雾剂量(DSD)与喷雾损耗剂量(LSD)之差获得，而其中实时气相浓度是由正癸烷雾化的总实际浓度与粒径及浓度光学测量系统所测量的实时液相浓度之差获得。表 1列出了在80 ms时间节点，正癸烷气液两相浓度及索特平均直径D32的实验结果，其中D32= 38.11 μm为不同所有实时液相浓度下D32的平均值，并将其近似作为粒径D32的标准参考数值。如图 3所示，正癸烷气液两相浓度与设计喷雾计量浓度之间具有线性趋势。
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表 1 正癸烷气液两相浓度实验数据(80 ms, D32=38.11 μm) Tab.1 Experiment data of the vapor-liquid two-phase concentration of the n-decane (80 ms, D32=38.11 μm) |
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图 3 正癸烷气液两相浓度趋势图(其中纯气相正癸烷燃爆下限体积浓度来自文献[23]) Fig.3 Vapor-liquid two-phase concentration trend of the n-decane(in which the explosion lower limit volume concentration of pure gas phase n-decane is from the literature[23]) |
当云雾液滴的索特平均直径D32大于10 μm时，云雾受重力沉降作用不可忽略，使得处于罐体上、中、下部的液雾浓度分布不均，通过同步测量罐体上中下三个位置液雾浓度，并取平均值表征液雾实际平均浓度。位置1选定于罐体上部1/5；位置2选定于罐体1/2(点火位置)；位置3选定于罐体下部1/5(参看图 1中13、14、15和图 2)。不同实时液相浓度下三个位置正癸烷粒径分布结果如图 4所示。
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图 4 正癸烷云雾不同液相浓度下粒径分布图(80 ms，D32=38.11 μm) Fig.4 Particle size distribution of n-decane sprays at the different liquid phase concentration(80ms, D32=38.11 μm) |
在正癸烷云雾平均粒径D32为38.11 μm，点火能40.32 J条件下，表 2列出了正癸烷液相质量浓度在78.47~436.67 g·m-3，同时对应的气相体积浓度在0.52%~1.77%区间燃爆超压与燃爆温度实验结果。
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表 2 正癸烷云雾爆压峰值和爆温峰值实验数据(40.32 J, D32=38.11 μm) Tab.2 Experimental data of detonation pressure peak and detonation temperature peak of n-decane sprays (40.32 J, D32=38.11 μm) |
在燃爆实验过程中，正癸烷液雾液相质量浓度151.34 g·m-3，对应的气相体积浓度0.77%(即：总浓度为199.29 g·m-3)条件下，发生一次点火成功，两次失败，结果见表 2；同时，在正癸烷液雾液相质量浓度127.00 g·m-3，对应的气相体积浓度0.63%(即：总浓度为166.44 g·m-3)条件下，连续发生三次点火失败；因此在正癸烷云雾D32为38.11 μm，点火能量40.32 J条件下，气液两相燃爆下限确定为液相质量浓度151.34 g·m-3、气相体积浓度0.77%(即：总浓度为199.29 g·m-3)(其中点火能量40.32 J的确定基于国际经典点火能公式E=CU2/2算法[24])。
正癸烷云雾不同气液两相浓度下爆压峰值趋势如图 5所示。由图 5可知，在正癸烷云雾D32=38.11 μm，点火能40.32 J条件下，其爆压峰值从0.52 MPa逐渐上升到0.97 MPa；对应的气相体积浓度从0.77%到1.41%，液相质量浓度从151.34 g·m-3到415.33 g·m-3；随后爆压峰值从0.97 MPa下降到0.90 MPa，对应的气相体积浓度从1.41%到1.77%，液相质量浓度从415.33 g·m-3到436.67 g·m-3。在实验燃爆区间内，最大爆压峰值0.97 MPa出现在气相体积浓度1.41%，对应的液相质量浓度为415.33 g·m-3(即：总浓度为503.70 g·m-3)。
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图 5 正癸烷云雾不同气液两相浓度下爆压峰值趋势图(80 ms，D32=38.11 μm，纯气相正癸烷燃爆下限体积浓度来自文献[23]) Fig.5 The trend of detonation pressure peak of n-decane sprays at the different vapor-liquid two phase concentration(80 ms, D32=38.11 μm, In which the explosion lower limit volume concentration of pure gas phase n-decane is from the literature[23]) |
正癸烷云雾不同气液两相浓度下爆温峰值趋势如图 6所示。由图 6可知，在燃爆区间内，正癸烷爆温峰值出现了双峰现象，燃爆峰值的首峰温度(最大峰值温度)为812 ℃，出现在气相体积浓度0.88%，对应的液相质量浓度184.84 g·m-3(即：总浓度为239.81 g·m-3)；次峰温度786 ℃，出现在气相体积浓度1.41%，对应的液相质量浓度415.33 g·m-3(即：总浓度为503.70 g·m-3)。
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图 6 正癸烷云雾不同气液两相浓度下爆温峰值趋势图(80 ms, D32=38.11 μm) Fig.6 The trend of detonation pressure peak of n-decane sprays at the different gas-liquid two-phase concentration (80 ms, D32=38.11 μm) |
正癸烷云雾实时浓度和粒径随着时间变化而变化, 同时罐体内部不同位置的浓度在同一时刻也不尽相同。为此实验结果应考察液相实时浓度的差值范围。在本实验中，考虑到液雾粒径受重力影响，不同位置的浓度在同一时刻浓度规律为:位置1(罐体上部1/5)＜位置2(罐体1/2)＜位置3(罐体下部1/5), 三个浓度测量位置如图 1和图 2所示。因此，分别以位置1和2的平均浓度设定为差值下限, 位置2和3的平均浓度设定为差值上限。由于正癸烷气相的实时浓度是由正癸烷总浓度与液相的实时浓度之差获得；同时考虑到喷雾导致10%的罐体壁面的损耗, 实际正癸烷气相浓度的差值范围也可得出。由图 3所示，正癸烷气液两相在80 ms点火时刻不同实时浓度差值范围分别为：0.02%~0.09%和4~30.33 g·m-3。
云雾燃爆的实验研究由于多元变量的因素，导致系统性研究趋于复杂，其中会涉及液相粒径，气、液实时浓度这三组重要参数。因此本实验研究基于锁定液相D32平均粒径的条件下，研究气液两相浓度变化对燃爆参数的影响趋势。平均粒径D32=38.11 μm是所有实验数据的一个平均值。它作为一个常量是为整个实验提供一个参考标准数值。但实际上, 实验结果中的D32和常量38.11 μm存在差值范围，表 3列出了正癸烷液相平均粒径的差值范围，其中最大相对误差为5.90%。可见，液体瞬态雾化环境下，由于蒸发、凝结、湍流、沉降及损耗等多种因素，无法在不同浓度、相同时刻，获得完全相等的粒径大小及粒径分布状态，这是导致误差出现的原因。
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表 3 正癸烷液相平均粒径的差值范围(D32=38.11 μm) Tab.3 The average particle size difference range of liquid phase n-decane (D32=38.11 μm) |
在可燃液体气动雾化过程中，由于环境、液雾粒径的不同，蒸发速率也不尽相同，从喷雾发生起，液体蒸发气化过程已同步发生。罐体内存在空气、液体蒸气、液滴混合物；在本实验研究中，雾化时长50 ms，并延迟至80 ms点火，以降低气动对罐体内部湍流影响；因此，点火时，实际同步发生了正癸烷蒸气预混燃爆和液滴扩散燃烧。
由文献[23-25]可知，正癸烷燃爆极限范围在0.78% ~7.8%。由表 2可知，本次实验测得的可燃范围为0.77% ~1.77%(云雾中气相浓度范围)，即获得的燃爆下限0.77%与文献中的0.78%相近，因此可以得出正癸烷云雾在平均粒径D32=38.11 μm条件下，液相浓度对燃爆下限影响较小，而气相浓度为燃爆下限的主要影响因素的结论。
正癸烷蒸气与空气混合化学反应方程如式(1)所示，其中Cst为癸烷当量体积分数：
| $ \begin{array}{l} {{\rm{C}}_{{\rm{10}}}}{{\rm{H}}_{{\rm{22}}}}{\rm{ + }}\frac{{{\rm{31}}}}{{\rm{2}}}{\rm{(}}{{\rm{O}}_{\rm{2}}}{\rm{ + }}\frac{{{\rm{79}}}}{{{\rm{21}}}}{{\rm{N}}_{\rm{2}}}{\rm{) = 11}}{{\rm{H}}_{\rm{2}}}{\rm{O + 10C}}{{\rm{O}}_{\rm{2}}}{\rm{ + }}\frac{{{\rm{31}}}}{{\rm{2}}}{\rm{ \times }}\frac{{{\rm{79}}}}{{{\rm{21}}}}{{\rm{N}}_{\rm{2}}}\\ {C_{{\rm{st}}}}{\rm{ = }}\frac{{\rm{1}}}{{{\rm{1 + }}\frac{{{\rm{31}}}}{{\rm{2}}}\left( {{\rm{1 + }}\frac{{{\rm{79}}}}{{{\rm{21}}}}} \right)}} \approx {\rm{1}}{\rm{.33\% }} \end{array} $ | (1) |
理论上，正癸烷蒸气与空气混合爆压峰值的最大值应出现在当量体积分数为1.33%处，但在实际化学反应过程中, 由于所有的C、H元素不可能完全氧化生成CO2和H2O。在化学反应达到平衡状态时, CO、H2和OH也包含其中。因此，燃爆最大超压峰值的体积分数总是比当量体积分数浓度出现地稍晚[26-27]。本实验在癸烷气相浓度为1.41%时，获得的最大爆压峰值，即也出现在当量浓度稍后位置。结果说明正癸烷云雾中对应的气相浓度大小也是最大爆压峰值的决定因素。
由文献[25-27]可知，纯气相可燃物与空气混合最大爆压峰值与最大爆温峰值同步出现；但在本实验中，并没有同步发生，最大爆温峰值出现在正癸烷液相184.84 g·m-3、气相0.88%(即：总浓度为239.81 g·m-3)，而最大爆压峰值0.97 MPa出现在液相415.33 g·m-3、气相1.41 %(即：总浓度为503.70 g·m-3)；这说明正癸烷云雾液滴群扩散燃烧过程中，由于蒸发所引起的热交换与热传递的发生，其对燃烧温度有明显的影响。
4 结论(1) 正癸烷在D32为38.11 μm，点火能40.32 J条件下，气液两相燃爆下限总浓度为199.29 g·m-3，其中液相质量浓度为151.34 g·m-3，气相体积浓度为0.77%；表明正癸烷云雾液相浓度对燃爆下限影响较小，而气相浓度为燃爆下限主要影响因素。
(2) 正癸烷气液两相云雾最大爆压峰值为0.97 MPa, 出现在正癸烷气相体积浓度1.41%，即当量浓度稍后位置，表明最大爆压峰值也是由云雾中对应的气相浓度大小所决定；而最大燃温峰值为812 ℃，出现在正癸烷气相体积浓度0.88%，说明正癸烷云雾液滴群扩散燃烧过程对燃烧温度有显著的影响。
(3) 正癸烷气液两相云雾燃爆温度出现双峰现象，首峰最高温度812 ℃，出现在总浓度为239.81 g·m-3 (其中：气相体积浓度0.88%，液相质量浓度在184.84 g·m-3)；次峰最高温度786 ℃，出现在总浓度为503.70 g·m-3(气相体积浓度1.41%，对应的液相质量浓度在415.33 g·m-3)。
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Ind Eng Chem Res, 2014, 53: 5617-5621. DOI:10.1021/ie402502j |
The n-decane sprays with different concentration of vapor-liquid two-phase based on Sauter mean diameter D32 were studied by an optical measurement system of particle size and concentration of liquid spray and a 20 L double pulse pneumatic spray multiphase explosion test system. Its explosion parameters were measured.