1 引言

三氨基三硝基苯（TATB）是目前安全性能最好的钝感炸药，它常以TATB粉末晶体为基经水悬浮法造粒成TATB颗粒，再经温压成高聚物粘结炸药（Polymer bonded explosive，PBX）样品，一般具有密度均匀性较高、爆轰精密度较高和承载能力较高等优点，在国内外得到高度关注和研究。

温等静压成型是PBX温压成型方式的一种，它是在一定温度和压力下对液体介质施加压力，通过液体介质均匀挤压其中的炸药颗粒使其均匀受力，它的最大特点是能获得致密、均匀的PBX样品，且研究表明同批TATB造型颗粒温等静压成型样品较温压钢模成型样品的宏观内部质量、力学性能有明显改善^[1-3]，虽采用扫描电镜、光学显微镜等方法对成型样品破坏性切片进行了观察与研究^[4-5]，但对温等静压成型性能改善的结构基础仍未深入认识。

X射线层析成像（X-ray computed tomography，XCT）技术是能无损侵入材料内部获得三维结构信息的有力工具^[6-9]，而X射线微层析成像（X-ray microtomography，X-μCT）结构空间分辨力达到微米尺度甚至更优^[10-13]，在先进材料研究中得到广泛应用^[14-19]，是目前研究材料内部三维微细结构的最佳无损技术。

本工作利用X-μCT技术无损研究TATB颗粒经温等静压成型PBX三维微细结构特征，分析压制后颗粒密堆形态、颗粒接触数、尺寸分布、界面特性、微杂质分布等，探讨PBX微细结构对层面密度分布的影响，为研究温等静压成型PBX精密物理性能提供细观结构基础。

2 实验与方法 2.1 TATB颗粒温等静压成型

TATB粉末晶体经水悬浮法造粒呈颗粒状（TATB造型颗粒），颗粒直径一般为1~3 mm（图 1a）。TATB造型颗粒经温等静压压制（图 1b），压制温度为85 ℃，压制压力为90 MPa，成型后样品尺寸为Φ31 mm × 130 mm（长径比大于4），样品在室温中放置较长时间充分释放残余应力后进行X-μCT扫描成像。

2.2 X-μCT扫描方法

X-μCT扫描时，考虑等静压力特征其成型样品仅扫描一半高，主要条件为管电压80 kV，管电流480 μA，0.5 mm Cu片滤射线，探测器采集时间2000 ms，样品分辨体元为58 μm，样品在旋转平台上旋转360°且每转0.1°就得到一幅基于X射线吸收的图像，最后温压成型炸药样品的三维结构图像就由这3600幅的射线图像重建得到，如图 1c所示。

2.3 颗粒接触模型分析方法

TATB颗粒体系温等静压成型颗粒接触模型分析方法如图 2所示。其中，TATB颗粒P^I包括{x^I、n^I、H^I、C^I}，x^I是颗粒P^I质心的坐标，n^I为颗粒方向，H^I为颗粒的边界，C^I={C₁^I，C₂^I，C₃^I，C₄^I，C₅^I}为颗粒接触点的集合。设两颗粒之间最多只能有一个点接触（初始状态）或一个边接触（压力状态），根据颗粒与邻近颗粒的关系，可得到作用在某一特定颗粒上的一组力，由这一组力可得出它们平衡时的合力与合力矩。

2.4 CT图像分析方法 2.4.1 CT灰度值阈值分割法

CT图像处理前，先经过滤波窗口进行滤值去噪，然后利用CT三维图像的灰度直方图，使感兴趣物质目标和最大灰度值之间的动态特性确定感兴趣物质图像的最佳分离阈值，从而得到感兴趣物质目标的三维分割结果。

2.4.2 CT灰度值分布曲线分析法

CT图像中，沿任意分析测量方向直线经过点的CT灰度值绘制在坐标图上会形成CT灰度值分布曲线。由于物质结构的不均匀，该CT灰度值曲线会形成一些边缘陡峭的波峰或波谷，在波峰/波谷高度一半的位置可分析测量物质结构的结构尺寸。

3 结果与讨论 3.1 CT成像结果 3.1.1 压实颗粒密堆形态

图 3给出TATB造型颗粒经温等静压成型的PBX微细结构的典型CT切片图（a为轴向切片，b为径向切片，c为3D重构），图中一个环形凸起结构为一个压实后颗粒。由图 3可明显看出：TATB颗粒经温压成型后压实颗粒仍保留完整形态并致密堆积，压实颗粒内部及其之间未发现残余孔隙、细小裂纹，压实颗粒尺寸大小轴向分布随机，压实颗粒堆积形态轴向CT切片与径向CT切片大部分呈多边形，压实颗粒无明显取向。

3.1.2 压实颗粒接触数

图 4给出了图 3b中径向任意选取局部区域的小颗粒与大颗粒、小颗粒之间和大颗粒之间的颗粒接触情况（亦称颗粒级配），发现颗粒级配呈现小颗粒之间级配数4~5、大颗粒之间级配数5~8（大颗粒之间填充小颗粒）、小颗粒级配大颗粒数8~12的趋势，其中尤以8~12级配数的比例居多，典型堆积模式有小颗粒嵌入大颗粒、小颗粒包裹大颗粒、等颗粒排列等。

对比图 3a与图 3b，发现纵向颗粒接触情况与径向接触情况的趋势相同，颗粒级配数最大亦为12。结果说明等静压力在轴向与径向对TATB颗粒作用的总体挤压效果基本相同，使得颗粒压实后无明显取向并呈多边体特征。但仍能发现部分压实颗粒形态呈非严格多边体，可能原因是TATB造型颗粒非均质结构的多样性、复杂性^[20-21]造成。

3.1.3 压实颗粒界面

图 3可看出压实颗粒间有明显的高密度界面薄层。分析CT图像中的CT灰度值分布曲线特性，与文献[20]相同，压实颗粒与高密度界面层有明显的CT灰度值曲线分布的波峰和波谷特征，且波谷半高宽与颗粒尺寸相当，波峰半高宽则与高密度界面薄层厚度相当，高密度界面层厚度随机分布，范围约100~ 300 μm。该高密度界面层的形成原因主要是由于TATB造型颗粒存在致密外层^[21-22]，在成型温度、成型压力作用下软化、挤压进一步致密而形成（图 5），并呈网格化分布特征。

3.1.4 高密度

利用CT灰度值阈值分割图 3c的物质相，得到成型样品内部存在相对于TATB颗粒密度较高的不纯物（High density impurity，HDI）结果如图 6所示。由图 6明显看出，典型异质三维形态呈“凸形”（局部放大），轴向尺寸大于径向尺寸（High / Director >1）。

3.1.5 成型特征

表 1列出了利用X-μCT图像分析得出的TATB造型颗粒成型后压实颗粒的密堆积形态、尺寸分布、界面特性、微杂质（异质）分布等特征，结果表明：X-μCT可三维显示、无损分析TATB颗粒经过温等静压后的微细结构特征；TATB颗粒经温等静压后仍保留完整，典型压实形态呈多边体，压实颗粒间有高密度薄层，未发现残余孔隙和细小裂纹，压实颗粒接触数最大达到12，压实颗粒尺寸轴向分布保持不变；TATB颗粒温等静压成型微细结构最大特点是压实颗粒三维形态及其微细尺度的密堆积趋向各向相同。

3.2 CT尺度结构特性 3.2.1 颗粒压实尺寸分布

利用压实颗粒CT灰度值曲线分布的峰值特征，统计了切片数从100到900且间隔100切片的各切片面中的颗粒尺寸分布，结果如图 7所示。由图 7可见，各层面压实颗粒尺寸分布特征基本相同，说明压实颗粒尺寸分布轴向无明显变化。

统计径向CT切片的压实颗粒分布发现，靠近模具较小尺寸颗粒面积分数偏大、靠近样品轴心则较大尺寸颗粒面积分数偏大。假设温压成型前的TATB松装颗粒体系各向颗粒统计平均尺寸均等、一致，则压制后各向颗粒统计平均尺寸越小其所受的压力越大，那么颗粒尺寸分布结果说明了成型过程中轴向压力基本相同，径向压力则存在向轴心方向的压力降。

3.2.2 层面密度离散性

根据CT基本原理，在X射线能量一定条件下，某物质密度与CT灰度值存在：

$ \rho = k \cdot \left( {CT + N} \right) $

(1)

式中，k为与某物质原子序数有关的常数，N为常数。

此外，大量试验表明炸药密度与CT灰度值的线性关系较理想（线性相关系数R>0.99）^[23-25]。因此，根据式（1）成型后层面密度的离散性可表示为：

$ m = {\rho _{{\rm{std}}}}/{\rho _{{\rm{mean}}}} = C{T_{{\rm{std}}}}/C{T_{{\rm{mean}}}} $

(2)

式中，ρ_mean、ρ_std为层面密度的平均值与标准偏差，CT_mean、CT_std为层面CT灰度值的平均值与标准偏差。

图 8给出了样品切片数为100、300、500、700、900的层面CT灰度值分布及切片数100~900的平均CT灰度值分布结果，表 2给出切片数100~900且间隔50切片的各切片CT灰度值平均值及CT灰度值标准偏差。

根据式（2）及表 2可知，单切片层面密度由于高颗粒界面原因存在密度离散性，密度离散性大于1.15%，PBX层面密度离散性与温等静压成型前TATB颗粒内外层密度差基本一致^[20-21]；但各层面网格化结构的整体层面密度趋于均匀，密度离散性小于0.50%。结果说明在温等静压成型样品长径比大于4的情况下其整体层面密度分布仍保持高均匀性。图 8显示出不论各层面还是整体层面，靠近模具区域CT灰度值（密度）高于轴心区域的CT灰度值（密度），存在沿轴心方向的密度降现象。

3.2.3 颗粒压力链分布

根据颗粒接触模型分析方法，从CT尺度的细观颗粒角度出发，可以定义颗粒接触角为相互挤压后的两个颗粒的中心连线与主压应力作用夹角为α（如图 4e示意），在此基础上统计沿不同颗粒接触挤压的数量（颗粒接触数）为N（α）。如N（α）可用圆拟合，表明等向压缩，表示颗粒各项同性的性质；如N（α）不能用圆拟合，则表明存在剪切状态，表示颗粒各项异性显著。

根据牛顿第三定律，可用连线连接图 3a中压实颗粒中心与其接触颗粒中心，则可表示出TATB颗粒温等静压成型时的内部力链分布情况（如图 9所示）。由图 9可见，TATB颗粒温等静压成型过程，颗粒之间的挤压力呈均匀分布，宏观上趋向等向压缩特征。如图 4a、图 4b、图 4c、图 4e所示局部的颗粒N（α）可近似圆拟合，说明这些颗粒表现为等向压缩，颗粒所受的主应力相当。但图 4d所示局部的某颗粒N（α）为明显的非圆拟合状态，说明该颗粒存在明显的剪切压缩状态。

4 结论

（1）TATB颗粒经温等静压后仍保留完整，典型压实形态呈多边体，压实颗粒间有高密度薄层，未发现残余孔隙和细小裂纹，压实颗粒接触数最大达到12。

（2）压实颗粒尺寸轴向分布保持不变，径向存在沿轴心方向的密度降和压力降；层面密度离散性高于1.15%，但体密度趋向均匀；压缩过程趋向等向压缩，压实颗粒构形态及其排列趋向各向同性，但局部颗粒仍存在剪切压缩状态。

（3）X-μCT可三维显示、无损分析TATB颗粒经过温等静压后的微细结构特征，为TATB基PBX的结构与性能关联、结构与性能演化等基础研究提供一种先进的无损评价手段。