高聚物粘结炸药(Polymer Bonded Explosive，PBX)从晶体制备、颗粒包覆到压制成型、时效处理等整个制造过程中，有可能产生微裂纹、微孔隙、颗粒破碎等初始微损伤^[1-3]，在运输、贮存及服役中受到热、机械疲劳等作用，PBX中的初始微损伤会不断汇聚、扩展使力学性能退化、承载能力下降、热点源增加，进而影响其使用有效性、安全性和可靠性^[4]。因此对PBX初始微损伤及其疲劳损伤发展程度的评估具有重要意义，对深入研究其有效性、安全性及可靠性具有重要的价值。

利用超声方法检测与评估PBX结构件内部缺陷和损伤是常见的手段^[5]。田勇等^[6]测试了PBX热冲击前后的超声特性参量来表征其损伤和破坏情况，表明超声特性参量对PBX的损伤及破坏表现出一些可识别的特征。然而，常规超声检测方法主要针对毫米级宏观缺陷的评估与检测，对微纳米级微观缺陷或损伤及其扩展演变尚没有合适的检测方法。

近年来，人们开始尝试将声波传播过程中的非线性现象应用在无损检测领域，这种利用超声传播过程中的非线性响应来表征材料微观结构变化的方法被称为非线性超声检测技术。利用非线性超声检测与评估金属材料的疲劳损伤、蠕变损伤，以及评估微观结构变化已有一些报道^[7]。研究表明非线性超声方法可以表征金属疲劳损伤早期阶段的位错密度变化^[8-9]。利用非线性超声检测方法针对金属材料和复合材料的热损伤检测也有一些报道^{[7, 10]}。这些研究表明非线性超声检测技术是可以对微观损伤和微缺陷进行早期检测的有效方法。

为此，本研究尝试利用非线性超声参数对微观损伤的高敏感性，对初始损伤程度不同的TATB基PBX试样及其在疲劳加载过程中的非线性超声参量测试及响应行为研究，探索一种可以对颗粒高度填充的TATB基PBX内部损伤进行早期检测与无损评估的新方法。

将TATB基造型颗粒经钢模热压成型为Φ20 mm×20 mm的圆柱形试样。采取两种不同压力压制成两种密度相差较大的试样，使试样初始微损伤程度不同，以开展相关研究。通过工艺条件控制这两种试样的密度分别为(1.885±0.002) g·cm^-3和(1.908±0.002) g·cm^-3，完成压制后测试其密度，挑选出实测密度在上述控制范围内的试样作为研究对象，分别称之为低密度试样(或初始微损伤程度较高试样, L1、L2)、高密度试样(初始微损伤程度较低试样, H1、H2)。

自行建立的高功率非线性超声测试装置如图 1所示。任意波形发生器产生频率为1.25 MHz的脉冲串，经低通滤波(LPF)和放大后激励中心频率为1.25 MHz的压电换能器(发射探头)产生有限幅度的超声波，通过耦合剂在PBX试样中传播，被中心频率为2.5 MHz的压电换能器(接收探头)接收和带通滤波(BPF)后输入示波器中。基频发射换能器、倍频接收换能器分别放置在试样两相对面，通过专门设计的支架与试样连接，以保证每次检测后换能器和试样接触压力保持一致，以及保证发射换能器和接收换能器在同一轴线上，并采用性能稳定且有一定粘性的硅脂作为耦合剂。

图 1(Fig. 1)

图 1 检测装置 Fig.1 Inspection device

信号发生器与示波器连接，观察信号的稳定性，保证采集信号的可比较性。信号的稳定部分经过汉宁窗函数处理后获得频域下的基频谐波振幅A₁和二次谐波振幅A₂。实验中获得的典型的含有基频谐波和二倍频谐波的超声信号如图 2所示。其中，图 2a为示波器所采集的时域信号，图 2b为对该时域信号的频谱分析结果(即频域信号)。

图 2(Fig. 2)

图 2 实验信号案例 Fig.2 Experimental signal cases

PBX的二阶非线性超声系数β可由式(1) 计算^[11]:

式中，β为二阶非线性超声系数; A₁为基频谐波幅值，V; A₂为二倍频谐波幅值，V; x为试样厚度，m; k为波数，m^-1; f为超声频率，Hz; c为超声波速，m·s^-1。

采用Instron8862J4873型疲劳蠕变试验机对两种试样分别进行机械加载试验，机械加载又分为单轴压缩破坏加载和压缩疲劳循环加载。

单轴压缩破坏试验及参量测试:对两种试样分别进行单轴压缩破坏加载试验以测试其破坏强度，加载速率均为1.5 mm·min^-1，在加载前分别测试试样的纵波声速C_L、增益G以及二阶非线性超声系数β; 在加载后进行断貌分析以获取试样在加载前内部的初始微损伤情况。通过试样非线性超声参量与破坏强度、初始损伤之间对应关系的对比分析，研究非线性超声参量与初始微损伤之间是否具有相关性。

压缩疲劳循环加载及参量测试:以0~70%破坏强度对试样进行压缩疲劳循环加载; 每50个压缩疲劳循环为一轮加载实验，进行多轮加载，通过疲劳循环次数的增加使试样内部损伤逐渐积累，直至试件产生宏观裂纹。在每轮疲劳加载试验前后，均测试试样的纵波声速C_L、增益G以及非线性超声系数β等参量，研究这些参量对疲劳损伤的敏感性。

选取低密度、高密度TATB基PBX试样(L1、H1) 分别进行单轴机械压缩破坏试验，其中一组典型试样的参量测试结果见如表 1所示，超声时域波形及畸变如图 3所示。

表 1(Tab. 1)

表 1 两种TATB基PBX试样参量测试结果 Tab. 1 The measurement results of parameters for two kinds of TATB-based PBX specimens specimen ρ /g·cm-3 CL /m·s-1 β /(×10-9) FM /N σM /MPa H1 1.910 2669 18 8500 27.0 L1 1.887 2106 457 5625 17.9 Note: ρ is the mass density, CL is the wave velocity, β is the nonlinear coefficient, FM is the breaking load, σM is the breaking strength.

表 1 两种TATB基PBX试样参量测试结果 Tab.1 The measurement results of parameters for two kinds of TATB-based PBX specimens

图 3(Fig. 3)

图 3 TATB基PBX试样的超声时域波形及畸变 Fig.3 Ultrasonic time-domain waveform and distortion of TATB-based PBX specimens

由表 1、图 3可知，TATB基PBX试样L1的二阶非线性超声系数明显偏高(约为试样H1的25倍)、超声波形有较为明显的畸变(如图 3b所示)，而试样H1的二阶非线性超声系数明显偏低、超声波形也无明显畸变(如图 3a所示); 由于非线性超声系数、波形畸变可反映出材料微细观损伤程度，由此可初步推断试样L1内部初始微损伤程度要高于试样H1。从单轴压缩破坏试验结果来看，试样L1在压缩载荷达到5625 N时即发生了断裂破坏，试样H1在载荷达到8500 N时才发生断裂破坏，即试样L1的的压缩破坏强度(约17.9 MPa)，远低于试样H1的破坏强度(27.0 MPa)，分析是由于试样L1的初始损伤程度较高才导致了其破坏强度较低，破坏加载试验结果与非线性超声测试结果及得到的结论是一致的。

为了进一步验证非线性超声测试结果的可靠性，还对这两种试样在断裂后的形貌进行了分析，结果如图 4所示。

图 4(Fig. 4)

图 4 PBX试样H1和L1的断裂形貌 Fig.4 The fracture surface pictures of PBX specimens H1 and L1

由图 4可见，试样L1断口基本是粘接剂界面开裂，断面上的炸药颗粒团形状清晰可见，颗粒团之间有大量的界面开裂、裂隙、裂纹等，反映出炸药颗粒团之间界面的粘接强度较低，致使其在17.9 MPa较小的破坏载荷下即发生了界面脱开形式的断裂，说明试样在压制成型后、压缩破坏实验之前其内部即可能存在大量的粘接剂界面开裂或弱粘等程度较高的损伤; 而试样H1的断面呈现出比较平滑的断裂形貌，仅在靠近圆柱面的局部区域可见少量的炸药颗粒团，反映出其造型颗粒包覆质量较好，压制成型后颗粒界面之间粘接强度较高，所以在27.0 MPa的较大载荷作用下才发生断裂，进一步说明试样H1在压缩破坏实验之前其内部损伤程度较低。

以上的破坏加载试验及断貌分析结果均验证了根据非线性超声系数评估判断的TATB基PBX试样L1初始损伤程度高于试样H1的结论的正确性，证实了非线性超声检测结果的可靠性。说明非线性超声系数及波形畸变与PBX初始损伤之间有一定的相关性，利用非线性超声系数及波形畸变可以定性表征TATB基PBX的初始损伤程度。

为了对比线性超声参量、非线性超声参量对疲劳损伤的敏感性，对疲劳过程中的线性超声参量、非线性超声参量进行了测试和对比。其中初始微损伤程度较高(即低密度)试样L2在疲劳加载过程中的声速C_L、增益G等线性声学参量及非线性超声系数β等参量的测试结果如表 2，这些参量随疲劳次数的变化曲线如图 5所示，其在循环疲劳至350周时圆柱面及内部出现裂纹的实物照片和CT检测结果如图 6所示。

图 5(Fig. 5)

图 5 初始微损伤程度较高试样(L2) 压缩疲劳过程中的线性和非线性声学参数变化 Fig.5 The change in linear and nonlinear acoustic parameters in the process of compressive fatigue for specimen (L2) with higher initial micro-damage degree

图 6(Fig. 6)

图 6 初始微损伤程度较高试样(L2) 循环疲劳加载350周期时出现微疲劳裂纹 Fig.6 Micro fatigue crack occurring under 350 cycle fatigued loading for specimen (L2) with higher initial micro-damage degree

表 2(Tab. 2)

表 2 初始微损伤程度较高TATB基PBX试样L2的参量测试结果 Tab. 2 The measurement results of parameters for TATB-based PBX specimen L2 with higher initial micro damage degree round fatigue cycles amplitude nonlinear coefficientβ/(×10-9) gainG/dB wave velocityV/m·s-1 fundamental harmonic A1/V second harmonic A2/V 0 0 0.204174 0.000676 131.11 38.0 2232 1 200 0.074131 0.000204 258.60 59.4 2071 2 250 0.056885 0.000099 221.55 55.2 2114 3 300 0.051286 0.000224 609.11 56.2 2100 4 350 0.025704 0.000129 1380.82 56.0 2089

表 2 初始微损伤程度较高TATB基PBX试样L2的参量测试结果 Tab.2 The measurement results of parameters for TATB-based PBX specimen L2 with higher initial micro damage degree

由图 5可见，随着循环疲劳周期数的增加，初始微损伤程度较高的L2试样的超声非线性响应总体呈逐渐增加的趋势，特别是在压缩疲劳加载至250周时，非线性超声系数开始急剧递增，并在疲劳至350周时增至极大值，为初始非线性超声系数的10倍以上，从非线性超声的角度可以推断试样此时的疲劳累计损伤已发展至较高水平，而此时试样表面及内部确已产生宏观裂纹的实际情况(见图 6)也印证了这一点，说明非线性系数可以灵敏反映出TATB基PBX试样的疲劳损伤发展过程及累计疲劳损伤程度。而在整个循环疲劳加载中超声增益、声速等线性参量均未发生明显变化，特别是在循环疲劳累计加载至350周时现场已听到裂纹开裂声，试件表面也已出现肉眼可见的裂纹，试件已出现严重损伤即将断裂(见图 6)，而线性超声参量依然未发生明显的变化。这表明相对于传统的线性超声检测技术，非线性超声技术对疲劳损伤及其发展更加敏感，是一种可以对PBX内部微观损伤早期检测的有效手段。

两种试样(L2、H2) 在疲劳过程中的非线性超声系数变化如图 7所示。由图 7可见，由于加载前的初始损伤程度不同，所以它们在之后的压缩疲劳加载中的损伤发展过程也不尽相同，L2试样在疲劳加载过程中的非线性系数处于相对较高水平(一直高于高密度的)，并且在累计循环疲劳至350周时，非线性系数已高达1380×10^-9，已接近断裂，此时在现场也观察到了其表面已出现肉眼可见的微裂纹，该微裂纹界面随着循环疲劳加载而同步地开合。而H2试样，在整个450周的疲劳加载过程中，非线性超声系数呈现出逐渐累计及缓慢发展的趋势，说明初始微损伤程度较低的TATB基PBX试样在疲劳加载过程中的疲劳损伤总体上处于相对较低的水平并且发展缓慢，而初始微损伤程度较高的TATB基PBX试样的疲劳损伤发展速度更快。

图 7(Fig. 7)

图 7 两种试样初始损伤程度对其疲劳损伤发展过程的影响 Fig.7 Effects of initial damage degree on the developing process of fatigue damage for two specimens

(1) 与初始微损伤程度较低的TATB基PBX试样相比，初始微损伤程度较高试样的压缩破坏强度较低，相应的二阶非线性超声系数相对较高、波形畸变也相对较为明显，表明非线性超声参量与初始微损伤之间有一定的相关性，利用二阶非线性超声系数可以定性表征TATB基PBX的初始微损伤程度。

(2) 在TATB基PBX试样压缩疲劳循环加载中，非线性超声系数随着疲劳循环次数的增加逐渐递增，特别是在试样产生宏观裂纹之前的100个疲劳循环中，非线性超声系数急剧增大并在产生宏观裂纹时达到极大值，而在这整个循环加载过程中，声速、增益等线性超声参量则无明显变化。说明与线性超声参量相比，非线性超声参量对TATB基PBX试样的疲劳损伤发展过程及累计疲劳损伤程度更为敏感，是一种可以对PBX内部损伤进行早期检测的有效手段。

(3) TATB基PBX试样初始微损伤程度不同，其在疲劳循环加载过程中的损伤水平及发展速度也不尽相同，与初始微损伤程度较低的试样相比，初始微损伤程度较高的试样疲劳损伤发展速度更快。